『ビックリマン』は、1987年10月11日から1989年4月2日まで、朝日放送を制作局として、ABC・テレビ朝日系列で全75話が放送された、旭通信社、東映（東映動画）共同制作のテレビアニメ。
放送時間は1987年12月27日放送分（第12話）まで毎週日曜8:45 - 9:00、1988年1月10日放送分（第13話）より同8:30 - 9:00（いずれもJST）。その他一部のエピソードは通常とは別時間帯で放送された（#各話リストの節も参照）。
概要 ロッテのチョコレート菓子「ビックリマン」に付属する悪魔VS天使シリーズのシールを原作とするテレビアニメ。次回作『新ビックリマン』と比較するため、「旧ビックリマン」と呼ばれることもある。
企画段階では、「ハチャメチャなギャグもの」「旅もの」「舞台をひとつの街に限定したもの」の3案が提示されており、最終的にロッテの推薦もあり「旅もの」で決まったという『新ビックリマンコンプリートDVD VOL.1 「ピア・マルコの章」』小冊子、富田祐弘インタビューより。。当初は原作シール第8弾の「天聖門編」で終わる予定だったが、テレビシリーズの好評を受けて延長が決定。
本作品が第7クールに入ってから『新ビックリマン』の放映が決定し、次動ネブラ編が始まるとともに物語を収束させねばならなかった都合上『ビックリマンコンプリートDVD VOL.1 「ヤマト爆神の章」』小冊子、作品解説より。、一部のエピソードが省略されたものの、最終的に第19弾の「聖魔和合編」までが本作品にて描かれた。
放送形態 開始当初から1987年12月27日放送分（第12話）までは、同時間帯にて放送中であった『新メイプルタウン物語 パームタウン編』（1987年1月 - 12月）と本作品をセットにした『新メイプルタウン物語とビックリマン』の後半15分にて放送された。この期間中に放送されたエピソードは、後の再放送時に30分枠で放送できるよう、1回分の内容を2週に分けるいわゆる前編・後編の方式を採っていた。
『新メイプルタウン物語』の完結に伴い、1988年1月10日放送分（第13話）以降は従来どおりの30分番組に拡大、CMの前後には、画面いっぱいに並んだ無数の天使・悪魔・お守りたちが揃って「ビッ・クリ・マン！」とコールした後に大笑いするアイキャッチが新たに挿入され、それまでカットされていたオープニングテーマの後半とエンディングテーマのイントロも放送されるようになった。
ストーリー 天魔界の悪魔たちが天聖界の攻撃を開始し、天聖界は荒廃していった。
天聖界のヘッドであるスーパーゼウスは、かつて天使と悪魔が仲良く暮らしていた平和な時代を取り戻すべく、西の果てにあるという世界、「次界」に誰もが仲良く暮らせるような新天地を築くため、天使ヘッド・聖フェニックスに8人の若神子を集めて次界を目指す旅をするよう命じた。
一方、聖動源で生まれた若神子の1人、ヤマト王子は次界へ行けば偉い天使になれるという夢のお告げを受け、次界への旅を始めたのであった。
登場人物 若神子 → 神帝 → 神帝ヘッド ヤマト王子 → ヤマト神帝 → ヤマト爆神 声 - 鈴木富子（タイトルコールも兼任） 本作品の主人公。聖動源で生まれた若神子の一人。一人称は「僕」。明るい性格で、せっかちで少しドジな所があるが、どんなことでも一生懸命に取り組む。若神子（神帝）の中心的人物。
天子男ジャック → 神帝男ジャック → 聖遊男ジャック 声 - 山本圭子 聖遊源で生まれた若神子の一人。一人称は「オイラ」。 故郷の聖遊源を悪魔にメチャクチャにされたことを恨んでいる。十字架天使を除いてヤマト王子が一番初めに会う仲間（若神子）であり、若神子のなかではヤマト王子との付き合いが最も長い。ともに行動を共にすることが多かった一方、衝突することもしばしばあった。 気が短いが、根は親切な性格。一方、鳥が嫌いで十字架天使・クロスエンジェルが羽ばたいた音さえも恐れる。 天聖門を越えたときに「アーチ天使」クリスタル天子の理力を受け神帝男ジャックへとパワーアップを果たす。最後にはソルジャンキー・遊子ルネザンスの助力によりスピルーツギャルラと接合し神帝ヘッド、聖遊男ジャックとなった。 髪は天子男ジャックの時はオレンジ色の短髪で、神帝男ジャックの時は髪型は変わらないが水色で、聖遊男ジャックの時は紫の長髪となる。 特技「聖コインつぶて」で相手を威嚇し、遊弦棒で悪魔を改心させる。神帝時の武器は遊晶剣（ゆうしょうけん）。 モチーフはイギリス民話『ジャックと豆の木』。名前は男爵とジャックをかけている。 シール初登場は第5弾。 騎神アリババ → アリババ神帝 / ゴーストアリババ 声 - 佐藤智恵 / 塩屋翼 聖夢源で生まれた若神子の一人。図に乗りやすいが基本的に責任感の強い性格。 少し口が悪く、始めは素直ではない所があったため、ヤマト王子たちから誤解されることもあった。一人称は「俺」。 若神子（神帝）たちの中では、旅の中で最も数奇な運命を辿っている。天聖門を越えたときに「アーチ天使」明星クィーンの理力を受けアリババ神帝へとパワーアップを果たす。しかし悪魔たちの罠にはめられ、悪魔たちの作り出した超悪魔渦重合（ウルトラデビルうずじゅうごう）の魔穴（デビルホール）に落とされた後、ワンダーマリアの魔洗礼によって悪魔ヘッド・ゴーストアリババとして神帝隊と戦うことになる。聖梵ミロクの放つ聖弾流で元のアリババ神帝に戻ったが、後の六魔穴での戦いで負傷し、戦線離脱を余儀なくされる。そのため、最終回に至ってもヘッドにはなれなかった。 OVAの最終決戦ではアリババだけが犠牲になったかのような描写もあるが、消息不明になったあとのアリババがどうなったかは、次回作『新ビックリマン』で明確に描写された。 騎神アリババの時は髪は暗めの栗色で半人半馬の姿だったが、アリババ神帝からは赤みがかかった茶色の髪に二本足の姿になる。 武器は閉ざされた扉や隠された道を開く聖夢剣。神帝時の武器は夢鏡剣（むきょうけん）。ゴーストアリババ時の武器は黒夢剣（こくむけん）。 モチーフはアラビアン・ナイトの『アリババと40人の盗賊』。 シール初登場は第5弾。 牛若天子 → 牛若神帝 → 聖霊牛若 声 - 草尾毅 聖霊源で生まれた若神子の一人。お坊ちゃまとして育てられた。 性格は思慮深く温厚で言葉遣いも丁寧だが、時に熱い部分をのぞかせる。異性に対してやや面食いだったりすることも。団子パフェが好物。一人称は「私」。 天聖門を越えたときに「アーチ天使」ポンプ大帝の理力を受け牛若神帝へとパワーアップを果たす。 最後にはソルジャンキー・霊子シナプソンの助力によりスピルーツ自安（じゃん）と接合し神帝ヘッド・聖霊牛若となった。聖笛を使った音楽技や水を操ることが得意。神帝時の武器は聖水剣。 髪の色は紫だったが、牛若神帝の時は明るめの緑色、聖霊牛若のときは青、ヘッド化の時は鳶色となる。 モチーフは牛若丸。シール初登場は第5弾。 一本釣帝 → 一本釣神帝 → 聖界一本釣 声 - 飛田展男 聖界源で生まれた若神子の一人。基本的には気さくだが、やや頑固で短気な性格であり、性格が近い天子男ジャックと仲違いをすることもあった。それに、天使と悪魔は絶対に相容れない存在だという考えも持っていたことがあった。しかしながら、アローエンジェルへ飛んできた岩からかばうなど男らしい一面を持つ。一人称は「俺」。 釣りには目がなく、それが原因で悪魔に騙されてしまったことも。また、聖ボット・ヘラクライストの製作および理力注入をした12天使の一人でもある。 天聖門を越えたときに「アーチ天使」オアシス天如の理力を受け一本釣神帝へとパワーアップを果たす。 最後にはソルジャンキー・界子ボンベボンの助力によりスピルーツギョンボウと接合し神帝ヘッド、聖界一本釣となった。 髪の色は一本釣帝・一本釣神帝と共に短髪で暗めの鳶色（とびいろ）であったが、聖界一本釣の時は紫の長髪となる。 武器は聖フックを所持。神帝時の武器は聖雫剣（せいしずくけん）。また「大漁祝マント」から水を出すことができる。 モチーフは魚釣のイメージから。シール初登場は第7弾。 魯神フッド → 神帝フッド → 聖豊フッド 声 - 山田栄子 → 川島千代子（69話から75話）→ 山田栄子（OVA） 聖豊源で生まれた若神子の一人。キザだが理知的かつ冷静沈着な性格。一人称は「私」。 天聖門を越えたときに「アーチ天使」レスQ天女の理力を受け神帝フッドへとパワーアップを果たす。 最後にはソルジャンキー・豊子ムジューゲンの助力によりスピルーツウビットと接合し神帝ヘッド、聖豊フッドとなった。 髪の色は魯神フッドと神帝フッド共に黒色で、聖豊フッドの時は鳶色、ヘッド化の時は茶色となる。 武器はリンリンごう鐸と聖気理力の矢を持つ。神帝時の武器は神鐸剣（しんたくけん）。レスQ天女とは恋人同士である。 モチーフは魯迅とロビン・フッド。シール初登場は第5弾。 ピーター神子 → 神帝ピーター → 聖幻ピーター 声 - 丸尾知子（現：chiko） 聖幻源で生まれた若神子の一人。ややキザな所はあるがグループの協調性を常に重んじた情熱家で、戦いは好まないが守る者のために戦うことも必要と考えている理性的な性格。美しいものや芸術が好き。一人称は「僕」。 天聖門を越えたときに「アーチ天使」オーロラ王神の理力を受け神帝ピーターへとパワーアップを果たす。 最後にはソルジャンキー・幻子ムッフウの助力によりスピルーツウニフと接合し神帝ヘッド、聖幻ピーターとなった。 髪はピーター神子の時は短い藍色で、神帝ピーターの時は髪型は変わらないが若干紫がかかっており、聖幻ピーターの時は黄緑色、ヘッド化の時は空色の長髪となる。 武器は敵を星屑に変える聖星剣（セントスターソード）。神帝時の武器は星氷剣。また、虹の橋を架ける「レインボーアーチ」という特技を持つ。 モチーフはイギリスのジェームス・マシュー・バリーの小説ピーター・パン。シール初登場は第6弾。 テレビシリーズにおける主人公候補でもあり、その名残からエンディングにも他の若神子を差し置いて登場している。 照光子 → 烈神照光 → 大照光 声 - 山野さと子 聖光源で生まれた若神子の一人。やや古風だが、礼儀正しく芯が強い性格の持ち主。一人称は「私」。 唯一自身は天聖界に留まり、天聖門にて得意武器である聖色光で次界への道を照らす役割を果たす。 神帝へのパワーアップは先の神帝隊が次界に到着した後だった。OVAの聖魔和合シーンでは、兄の神光子と一緒に登場する。そして大照光へのパワーアップも描写された。 パワーアップ時の武器は光ファイバー和刀（ビームファイバーわとう）。 モチーフは小公子と電球など。シール初登場は第5弾。
天聖界 スーパーゼウス 声 - 八奈見乗児 天聖界を治める全能の神。
シャーマンカーン 声 - 永井一郎 スーパーゼウスを補佐する全情の神。天聖界誕生以前（いわゆる源層紀）より聖神ナディアに仕えており、スーパーゼウスを育てるように預けられた。天聖界一の賢者であり、数々の古文書の解読や執筆などを行っている。 スーパーゼウスとは喧嘩をすることもあるが、お互いに硬い絆で結ばれている。なお、竹村よしひこの漫画版などでは、スーパーゼウスのボケに対するツッコミ役であることが多い。着用しているベストには「心」「情」と書かれている。 手に持つものは大聖旗（ビッグセントフラッグ）。戦いを嫌い武器を所持していないが、大聖旗で戦ったりもする。 悪魔が近づくと頭の魔無予知シグナルが反応し、悪魔がいることを知らせる。 原作シールでは第2弾ヘッドシールとして登場。 聖フェニックス → 聖フェニックス（聖戦衣化） → ヘッドロココ → アンドロココ 声 - 高戸靖広 スーパーゼウスにより次界創造を命ぜられた聖神子で天使ヘッド。丁寧語を使った敬語でしゃべる。一人称は「私」。争いを好まない穏やかな性格で、特に聖フェニックスの頃はその傾向が強く、ヤマト王子たちが戦うのをとめることもあった。後に聖戦衣化し戦闘能力を身につけ、リーダーとして強い責任感と統率力を持つようになった。また天聖界を旅立ち、無縁ゾーンにて聖神ナディアの聖神パシーを受けヘッドロココとなった。だが、ヤマト神帝にパワーを与えヘッド化した後、次界到達を目前にして消滅してしまう。後に次界の智道（ウィズダムベルト）でパワーアップした5神帝のスピルーツと愛然かぐやにより、アンドロココとして復活を果たした。 宿敵であるサタンマリア（ワンダーマリア）とは、幾度の戦いを重ねる内に愛し合うようになる。 髪の色は黒だが、ヘッドロココ時は赤色、アンドロココ時はピンク色に変わる。 なお、シール原作では主人公的立場である。第4弾、第9弾、第16弾のヘッドシールとして登場。 ヘラクライスト 声 - 銀河万丈 巨大な身体を持つ聖ボット。12天使のパワーを注ぎ込まれ完成したが欠陥があったことが判明し（単に理力をインプットしただけでは駄目で、12天使が力と心を一つに合わせて注ぎこむ必要があった）、悪魔の襲撃に苦戦しつつも再度12天使たちの理力を注ぎ込むことでようやく真の聖ボットとして出撃した。 悪魔の超ヘッド、ブラックゼウスを「表へ出ろ!」と繰り返して挑発し、天界山脈で死闘を繰り広げ勝利した。その後、天使たちを天聖門へ向かわせるために天聖門に通じる道の途中にあるバリアーを取り除こうとして力尽きてしまった。 モチーフはヘラクレスオオカブトと、イエス・キリストの英語読み「ジーザス・クライスト」。 原作シールでは第7弾ヘッドシールとして登場。 十字架天使 → クロスエンジェル → アローエンジェル → ストライク天使（エンジェル） 声 - 金丸日向子 ヤマト王子を一途に想う天使。一人称は「私」。この世の悪魔を「よい子ちゃん」にするために旅をしていたが、悪魔・鬼ガシ魔に襲われていたところをヤマト王子に助けられ、半ば強引にヤマト王子についていくことで供に次界への旅に出ることになった。語尾に「〜（です）の」と付けるのが口癖で、ヤマト王子をはじめ他の天使やお守りに対しては「〜さん」、スーパーゼウス、シャーマンカーン、ヘッドロココに対しては「〜さま」と付けて呼ぶ。年齢不詳で、劇場版『第一次聖魔大戦』（スーパーゼウスの若い頃）の時代にはアイドルとして活躍しており、スーパーゼウスをはじめファンが大勢いた。また、女性としては初の天聖勲章受章者でもある。シール原作では第1弾の天使シールとして登場。 手にした弓矢で悪魔を射ると、相手は「よい子ちゃん」となり改心する。 それ以外は力の弱いみそっかすな天使だったが、六聖球でパワーアップしたサタンマリアとの戦いにおいてクロスエンジェルへとパワーアップ。その後、次界道の扉を開けるためにアローエンジェルに、ヤマト爆神が魔魂プタゴラトン一味に捕らえられた時はストライク天使にパワーアップを遂げ、要所要所で重要な役割を果たした。なお、原作シールでは聖魔最終決戦時にはクロススター、31弾完結編ではグランド十字架（グランドクロス）へとパワーアップし、三すくみ（天使・お守り・悪魔）シール最多の6回登場を成し遂げている。 悪魔もかばう心優しい性格で、ヤマト王子たちが止めを刺すのを止めることもしばしば。同時に泣き虫かつワガママな性格で周りを困らせることもあったが、パワーアップしていくうちに曲がったことは許せない強い正義感を持つようになった（それでも、多少ワガママな所はある）。 髪の色は明るめの茶色だったが、クロスエンジェルになると緑色の髪となり、アローエンジェルでは青色の髪、ストライク天使では紫色の髪となった。 ヤマト王子への強い思いの反面、かなりのヤキモチ妬きである。常にヤマト王子と一緒にいたいと思い、時にヤマト王子を困らせることもあったが、最終決戦に赴くヤマト爆神の背中を押すなど、旅を続けるにつれ成長したようである（結果として彼女にとってはつらい選択となる）。ヤマト爆神を最終決戦に送りだした結果、最終回はストライク天使にとっても悲劇的結末だったが、のちのOVAでは聖魔和合実現によってストライク天使とヤマト爆神も笑顔で再会する描写がある。 ヴィーナス白雪 声- 富沢美智恵 スーパーゼウスの秘書兼ガールフレンド天使。明るい性格と気の利いたコメントで天聖界（司令部）をいつも和ませている。困ったことがあると「ヴィーナス白雪、困っちゃう〜」とブリッコ口調で訴えてくる。モチーフは、ローマ神話の愛と美の女神『ヴィーナス』と、童話『白雪姫』。 原作シールでは第1弾天使シールとして登場。 神光子 声 - 山野さと子 天聖界に残った照光子の双子の兄。弟に代わり、一時的にヘッドロココたちの旅に同行した。 活躍はあまりないが、最終回とOVA『ロココ&マリア 奇跡（ミラクル）』にも登場している。 原作シールでは第12弾の天使シールとして登場。 ニャンニャンチアガールズ 若神子たちがピンチに陥るとどこからともなくやってきて応援を始めるお守りたち。かめ助、珍カーベル、助士すいさい、芸助、鐘助の5人で結成されている。 助伝 声 - 小林通孝 自慢の快速で重大かつさまざまな情報を「てーへんだてーへんだー!」の掛け声とともに天聖界中に伝える神出鬼没なお守り。 原作シールでは第8弾のお守りシールとして登場。 助剣（じょけん） 映画『第一次聖魔大戦』に登場。土偶のような姿をした、ヤマト王子のお守り。ヤマオロチ襲撃時にヤマト王子たちと戦うも、ヤマオロチの放った蝋に固められてしまう。
次界アーチ天使と5人の天使 天聖門を開くために必要な12人の天使たち。内7名は若神子とあわさってパワーアップした。若神子をパワーアップさせた7名は、次界アーチ天使と呼ばれる。なお、明星クィーンを除く6名のアーチ天使は、神帝の盾から抜け出し幻神として再登場する。
如面菩薩 → 如面幻神 声 - 荘真由美
クリスタル天子 → クリスタル幻神 声 - 松岡洋子
ポンプ大帝 → ポンプ幻神 声 - 伊倉一恵
レスQ天女 → レスQ幻神 声 - 川村万梨阿
オアシス天如 → オアシス幻神 声 - 山田栄子（29話） → 山野さと子（65話）
オーロラ王神 → オーロラ幻神 声 - 江森浩子
明星クィーン 声 - 向殿あさみ
ダム神 声- 阪脩
聖母マンマ 声 - 向井真理子
一見尚神 声 - 西村知道
昇皇王 声 - 永井一郎
水墨法師 声 - 龍田直樹
天魔界 スーパーデビル 声 - 青野武 天魔界の悪魔ヘッド。
サタンマリア → サタンマリア（六聖球パワーアップ）→ ワンダーマリア 声 - 江森浩子 何度もヘッドロココたちと戦う悪魔ヘッド。初期ではスーパーデビルの部下的存在だったが、6人の老天使から強奪した豊、光、動、夢、遊、霊の六聖球のパワーアップにより立場が対等になる。また、故郷の悪球エリアにて魔狂期に入ったノアフォームによってワンダーマリアへとパワーアップする。 戦いにおいては手を抜かず、部下にも厳しい容赦の無い性格で、アリババ神帝や次動ネブラの王女であるヘラを魔洗礼で悪魔ヘッドに変えて手駒にする。だが、戦いの中でヘッドロココと惹かれあうようになり、最後にはアンドロココと聖魔和合する。 原作シールでは第5弾、第11弾ヘッドシールとして登場。 始祖ジュラ 声 - 徳丸完 → 戸谷公次（新ビックリマン26話） 大昔、表層界（天聖界と天魔界ができる前の世界）をシャーマンカーンとともに治めていた悪魔ヘッド。しかし、自らが天使・悪魔・お守りの支配者になりたいという野心を抱き、悪魔を率い表層界を分裂させる。その野望を果たすため、聖神ナディアが生み出した赤ん坊の一人（ブラックゼウス）を体内に取り込んだ。 ヤマト王子たちは過去の世界で若きスーパーゼウスと始祖ジュラの戦いを目撃しているが、次回作『新ビックリマン』26話でも主人公のピア・マルコ一行が過去の世界でスーパーゼウスと始祖ジュラの戦いを目撃するエピソードがある。 第一次聖魔大戦でスーパーゼウスに敗れて以来、逆さピラミッドに封じられていた。後に復活してヤマト王子たちを苦しめたが、クロスエンジェルの黄金クロス砲から発射した復活6天使の聖卵を体に打ち込まれ、消滅した。 原作シールでは第6弾ヘッドシールとして登場。 ブラックゼウス 声 - 大竹宏 超聖神と聖神ナディアの間に生まれた「影の次神子」。スーパーゼウスとは双子の兄弟に当たる。しかし、長い間始祖ジュラの体内に取り込まれていた影響で完全に悪に染まる。始祖ジュラが倒された後、その体内から復活し悪魔の超ヘッドとして天聖界を荒らしまくった。最終的に天使軍が完成させた聖ボット・ヘラクライストと戦い敗れるが、その際に後の復活を匂わせるセリフを残している。 原作シールでは始祖ジュラ同様第6弾ヘッドシールとして登場。 魔肖ネロ → ネロ魔身 → デカネロン 声 - 屋良有作 天魔界が幻・暗・重・底・邪・迷の6魔極のエネルギーを注入してつくりだした史上最強の魔偶王。どんな攻撃も効かず、さらに攻撃されたエネルギーを逆に吸い取って自らの力の源に変えることができる。破壊光線「魔性般若パワー」で天聖界を破壊しつくし、一時は天使軍を恐怖のどん底に陥れた。だが、自らの強大な力を過信しスーパーゼウスの罠にはまってしまう。その際にネロ魔身に戻ってしまい自滅した。後に次動ネブラ決戦においてデカネロンとして復活したが、以前ほどの活躍はできなかった。名の由来はローマ帝国第五代皇帝、暴君ネロより。 原作シールでは第8弾ヘッドシールとして登場。 魔胎伝ノア（ノアフォーム） 声 - 増山江威子 悪魔ヘッド。サタンマリアの母。悪魔をパワーアップさせることができる魔狂期により、魔胎伝ノアとしてサタンマリアをワンダーマリアへとパワーアップさせた。普段はノアフォームという姿だが、魔狂期時に比べて力が劣る。名の由来はマタイ伝とその話の中に出てくるノアの箱舟から。 原作シールでは第10弾ヘッドシールとして登場。 魔スターP 声 - 玄田哲章 → 沢木郁也（75話） 源層界に住んでいたゴードン神。横暴が過ぎ、聖神ナディアによって姿を変えられ氷の監獄に閉じ込められていた。だが、ワンダーマリアによって一時協力する形で解放されてからは、次界道に螺エリアを作り上げヘッドロココたちの進路を妨害をしつつ元の姿に戻るすべを探していた。しかし、野聖エルサMによって捕らえられ、聖神ナディアの下へ送られた。 最終回では再度ワンダーマリアに一時協力していたが、天蓋瀑布に巻き込まれ消息不明になった。ところが、次回作『新ビックリマン』27話で魔スタリオス（声 - 龍田直樹）へのパワーアップを果たし、ワンダーマリアの命を狙う。 原作シールでは第12弾ヘッドシールとして登場。 ダークヘラ（王女ヘラ） 声 - 鷹森淑乃 次動ネブラの魔域化を進める女悪魔ヘッド。その正体は次動ネブラの王女ヘラであったが、ワンダーマリアの魔洗礼を受けて強力な悪魔ヘッドであるダークヘラへと変貌してしまう。 かつては平和を愛する心優しい性格であったが、洗脳後は非常に残忍で攻撃的な性格となっており、自らを裏切ったデビリン族を執拗に襲った。 テレビシリーズではヤマト爆神と死闘を繰り広げたが、最後には洗脳が解けた後自我を取り戻し、自力で次動ネブラを取り戻した（シール原作では、洗脳が解けたとたん頭のバッドガードタスクが作動し、死んでしまうという結末になっている）。 原作シールでは第13弾ヘッドシールとして登場（なお、王女ヘラのデザインはアニメ版オリジナルデザインであり、原作シールは存在しない）。 魔魂プタゴラトン 声 - 戸谷公次 悪魔ヘッド。ワンダーマリアの忠実な部下である魔祭司。次動ネブラに悪魔軍の駐留地として魔幻型（まげんモデル）を作り上げた。また、魔魂を注入することでヤマト爆神を悪魔化しようと企む。 原作シールでは第14弾ヘッドシールとして登場。 魔統ゴモランジェロ 声 - 幹本雄之 次界第二エリア「智道」（ウィズダムベルト）を治める悪魔ヘッド。部下とともにヤマト爆神抜きの5神帝隊と対峙する。 原作シールでは第15弾ヘッドシールとして登場。 ダビデブ 声 - 郷里大輔 スーパーデビルの腹心。スーパーデビルの命を受けて、次界・聖フラダイスの裏側に、新たな悪魔帝国・逆エンパイヤーを建造しようとしていた。語尾に「〜ごわす」と付けた薩摩弁訛りの喋り方をする。 原作シールでは第16弾ヘッドシールとして登場。 魔君ポセイドス 声 - 掛川裕彦 ダビデブに従う悪魔ヘッド。逆エンパイアーに近づくアンドロココを迎え撃つが、天蓋瀑布に飲み込まれ消息を絶つ。語尾に「〜どす」と付ける喋り方をする。 最終回で消息不明になっていたが、次回作『新ビックリマン』27話において、フュジョンキッドス（声 - 佐藤正治）へのパワーアップを果たし、ワンダーマリアの命を狙う。 原作シールでは第17弾ヘッドシールとして登場。フュジョンキッドスは同じ17弾天使ヘッドの聖常キッソスを吸収合体してパワーアップした悪魔ヘッドだが、アニメには聖常キッソスが登場しないため、アニメのフュジョンキッドスはポセイドスが単体でパワーアップした設定に変更された。 鬼ガシ魔 声 - 郷里大輔 アニメで最初に登場した悪魔。十字架天使にちょっかいを出して、ヤマト王子と天子男ジャックに倒された。 原作シールでは第1弾悪魔シールとして登場した。通し番号1番の悪魔。 騒音騒乱悪魔応援団 ニャンニャンチアガールズと同様、悪魔がピンチになると突如現れる応援団。TON魔、邪魔キング、どらQ魔、9魔兵、魔重低音の5人で構成されている。
源層界 聖神ナディア 声 - 阿部道子、大竹宏 表層界を創造し、双子の救世主・スーパーゼウスとブラックゼウスを生み出した聖神。 表層界を分断し天聖界と天魔界を作った張本人。また次界にて天蓋瀑布を起こした。 原作シールでは第14弾ヘッドシールとして登場。 野聖エルサM 声 - 片石千春 聖神ナディアによる聖核伝命を受け、魔スターPの作った螺エリアへやってきたヘブン神。 魔スターPを捕らえるために、次界を目指すヘッドロココたちと共闘する。魔スターPとは「永遠のライバル」といわれている。 原作シールでは魔スターPとともに第12弾ヘッドシールとして登場。
天地球 愛然かぐや 声 - 冨永みーな 天地球（お守りの世界）のヘッド。聖神ナディアの使いをすることも。ヘッドロココ復活・アンドロココ誕生に大きな役割を果たす。 原作シールでは第15弾お守りヘッドシールとして登場。 古聖長へブダヤ 声 - 宮内幸平 愛然かぐやの部下。神帝たちのパワーアップに力を貸した。 原作シールでは第16弾お守りヘッドシールとして登場。 黎元老守 声 - 高木均 天地球の長老的存在。結構な年寄りでお守りらしく弱腰な態度をとる。 原作シールでは第15弾お守りヘッドシールとして登場。 助士すいさい → 聖明天流 声 - 鈴木砂織（テレビ版）、松谷真実（劇場版） 天地球のお守り。映画『無縁ソーンの秘宝』の主要人物。自分のピンチを救ってくれたヘッドロココたちが怪我を負ったために、天地球へ連れ込んだ。その罪でお守りたちの仲で孤立してしまい、思い悩む。最後はお守りたちと手をとりあって天地球の危機を救い、罪を償うためとして愛然かぐやの力で天使・聖明天流となった。ヤマト神帝と惹かれあったが恋愛へと進むほどではなかった。テレビ版ではニャンニャンチアガールズの一員である他、水墨法師に仕えるお守りとしても登場する。 原作シールでは第8弾お守りシール、第11弾天使シールで登場。
その他 聖梵ミロク（セントボンミロク） 声 - 銀河万丈 魔洗礼により悪魔と化したゴーストアリババを、自身の放つ聖弾流で救った謎のヘッド。その正体は創聖巡使。 原作シールでは第12弾ヘッドシールとして登場。
用語解説 ヘッド